Ba1 xSrxAl4− 和 Ba1 yEuyAl4− 中不可公度电荷序的调谐
Prathum Sara f,1 Eleanor M.Cle ments,2 Danila Sokratov,1 Shanta Saha ,1 Peter Zavalij,3 Thomas W
.Heitmann,4 Jeffrey W.Lynn,2,1 Cam ille Bernal-Chob an,5 Dipan jan Chaudhuri ,5 Caitlin S.K
engle,5 Yue Su,5 Simon Bet tler,5 Nathan Manning ,5 Peter Abbamonte,5 Sananda Biswas,6 Roser
Valentí,6,7 和 Johnpierre Paglione 1,7
1 马里兰量子材料中心，物理系，马里兰大学，学院公园，马里兰州 20742，美国
2NIST 中子研究中心，国家标准与技术研究所，盖瑟斯堡，马里兰州 20899，美国
3 马里兰大学化学系，学院公园，马里兰州 20742，美国
4 密苏里大学研究反应堆，密苏里大学，哥伦比亚，密苏里州 65211，美国 5 伊利诺伊大学
厄巴纳-香槟分校格兰杰工程学院物理与材料研究实验室系，厄巴纳，伊利诺伊州 61801，
美国
6 法兰克福歌德大学理论物理系，60438 法兰克福，德国
7 加拿大高级研究所，多伦多，安大略省，加拿大 M5G 1Z8
（2025 年 5 月 7 日收到；2025 年 6 月 25 日修订；2025 年 6 月 30 日接受；2025 年 7 月 21 日发布）
BaAl4 型结构家族是具有有趣和奇异特性的广阔景观的家园，其后代晶体结构具有各种电子基态，
包括磁性、超导和强相关电子现象。BaAl4 本身具有非平凡的拓扑能带结构，但在其他方面是顺磁性
金属。然而，AAl4 家族（A=碱土）的其他成员，包括 SrAl4 和 EuAl4，表现出对称破缺基态，包括电
荷密度波（CDW）和磁序。在这里，我们使用输运、热力学和散射实验研究了固溶体系列 Ba1-xSrxAl4
和 Ba1-yeUyAl4 的性质，以研究电荷有序态的演变，因为在两个系统中，它被 Ba 取代抑制到接近 50%
的 零 取 代 。 中 子 和 x 射 线 衍 射 测 量 揭 示 了 SrAl4 中 的 非 公 度 CDW 态 ， 其 c 轴 取 向 的 有 序 矢 量
（0，0，0.097）随着 Ba 取代向更短波长演化。在 Ba1-Yeuyal 4 系列中观察到类似的进展，该进展也
与有序温度成比例，揭示了电荷有序转变温度和有序矢量之间的普遍相关性，该有序矢量指向稳定两
个系统中 CDW 有序的临界波矢量。我们研究了 Ba1-xSrxAl4 系统中声子能带结构的演化，揭示了 CDW
相的抑制与声子不稳定性的抑制在与实验中观察到的动量完全相同的情况下相匹配，证实了该系统中
电荷有序的电子-声子起源。
DOI：10.1103/d8yy-1w3l
I.导言
对包含电荷有序态的系统的兴趣的演变产生了大量迷
人的现象和观察，揭示了广泛材料中的合作态和竞争
态。从发现和理解电荷有序在铜酸盐相图中的作用开始
【1】，以及最近过渡金属二硫族化物中电荷有序的变化
【2】，kagome 系列 AV3Sb5【3】中电荷有序跃迁处的时
间反转对称性破缺，FeGe【4】中与强关联的相互作用，
以及 BaNi2As2【5】中的向列有序和涨落，电荷、自旋
和轨道自由度的相互作用已经成为量子材料中的一个关
键问题。此外，电荷调制和对称性破缺对电子能带结构
拓扑方面的影响已经成为一个潜在的兴趣领域，例如在
kagome 材料中【6】，并且电荷有序相本身已经被提出
来包含非平凡拓扑【7,8】。
BaAl4 母结构类型的材料家族具有各种奇异的行为
[9]，包括铁基超导[10]、重费米子物理
系统，如 CeCu2Si2【11】、BaNi2As2【5】中的电子向
列 相 、 URu2Si2 【 12–14 】 中 的 隐 序 以 及
EuGa2Al2【15】和 EuCd2As2【16】中的拓扑自旋织构。
已 知 AAl4 和 AGa4 系 列 二 元 化 合 物 — — 其 中
A=Ba、Sr、Ca 或 Eu——含有多种电荷-
有序基态和磁性基态【17，18】，包括 SrAl4 和 EuAl4
中分别在 243 和 140 K 处的电荷密度波（CDW）有序，以
及 Eu 基化合物中低于 20 K 的稀土磁性。然而，最近对
BaAl4 化合物本身的研究——一种非磁性金属材料
它没有表现出任何电荷有序相——揭示了它具有晶体对
称 性 保 护 的 非 平 凡 拓 扑 ， 具 有 三 维 狄 拉 克 光 谱
【19，20】，这可能也存在于基于 Sr 和 Eu 的对应物中
【21】。最近在理论上【22】和实验上【23-27】研究了
SrAl4 和 EuAl4 中的电荷有 序，以 及 它在几 乎相同 的
BaAl4 中的异常缺失，关于 CDW 有序起源的争论表明 CDW
相对声子和电子能带结构细节的微妙敏感性【22,26】。
在 这 项 工 作 中 ， 我 们 研 究 了 Ba1-xSrxAl4 和 Ba1-
yeUyAl4 固溶体系列中 CDW 态的演化作为等价 Sr/Eu 取代
（x）的函数，以验证和
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