P 掺杂硅器件中多电子组态的原子紧束缚 Hartree-Fock 计算：波函数重塑
Maicol A.Ochoa，1，2，*Keyi Liu，1，3 Piotr Róz˙Anski，4 Michal Zielinski，4 和
Garnett W.Bryant
1
，3，†
1
国家标准与技术研究所，盖瑟斯堡，马里兰州 20899，美国
2
马里兰大学化学与生物化学系，学院公园，马里兰州 20742，美国
3
马里兰大学联合量子研究所，学院公园，马里兰州 20742，美国
4
UL 尼古拉斯哥白尼大学物理、天文学和信息学学院物理研究所。Grudziadzka 5，87-100 托
伦´，波兰
（2025 年 3 月 4 日收到；2025 年 7 月 18 日修订；2025 年 8 月 12 日接受；2025 年 8 月 28 日发布）
硅中基于施主的量子器件是通用量子计算和模拟量子模拟的有吸引力的平台。掺杂剂放置的接近原
子的精度保证了对这些器件的量子特性的极大控制。我们提出了原子计算和硅中单个磷原子和选定磷
二聚体中的多电子态的详细分析。我们的自洽方法包括利用代表性的紧束缚哈密顿量对电子能量进行
原子计算，在没有任何参考原子轨道集的情况下计算库仑和交换积分，以及相关的 Hartree-Fock 方程
的解。首先，我们根据单个磷原子中两个电子的构型相互作用计算来评估我们的紧束缚 Hartree-Fock
协议的质量，发现我们的形式提供了对电子-电子排斥能的准确估计，需要更小的计算盒和自洽的单电
子波函数。然后，我们计算磷二聚体中的电荷和结合能，观察它们作为杂质-杂质分离的函数的变化。
我们的计算预测了双电子系统的反铁磁基态和在所考虑的分离范围内的弱束缚三电子态。我们根据单
电子能量、充电能量和波函数重塑来合理化这些结果。
DOI：10.1103/14lg-249q
I.导言
结合掺杂剂形成原子精度阵列的硅纳米结构是开发量
子模拟器、量子材料和其他量子技术的有前途的平台。
在 Kane[1]提出对 31P 施主原子的核自旋中的信息进行
编码的硅基量子计算机，以及 Loss 和 DiVincenzo[2]提
出的基于耦合单电子量子点的自旋态的实现后不久，文
献中出现了制造具有所需原子精度的杂质基器件的初步
尝试【3-7】。这最终导致了单原子晶体管[8]和其他包
含一些磷原子的器件[9-13]的制造。最近，报道了多体
Su-Schrieffer-Heeger(SSH)模型的模拟量子模拟[14]和
出现了掺杂剂基硅器件中的 3 3 扩展费米-哈伯德模型
[15]。
半导体中基于杂质的器件中束缚电子的电子结构计算
需要有效的方法来解释器件的原子细节，包括杂质阵列
限制、主体材料电子性质、沿
*
联系作者：maicol@nist.gov
†
联系作者：garnett.bryant@nist.gov
由外部栅极产生的器件，更重要的是，电子-电子相互作
用。这种表征对于理解这些器件在费米-哈伯德模型的量
子模拟等应用中的性能、操作和潜力至关重要。典型的
掺杂剂阵列可以覆盖几纳米，导致电子结构计算必须结
合阵列周围的数百万个主体材料原子。还需要扩展到阵
列域之外的大型计算盒来考虑主体材料的扩展结构，并
避免由于计算边界引起的人为失真。目前，对于最精确
的电子结构方法来说，这类计算是被禁止的，并且仅限
于 几千 个原子[16]。因 此 ， 使 用 半 经 验 紧 束 缚 方 法
（TB）来描述这些系统是常见的做法。对于硅中磷原子
阵列的情况，紧密结合计算提供了掺杂剂阵列中单个电
子的电子密度的完整图片【17,18】，同时它再现了主体
材料的相关带隙和有效质量。人们可以求解耦合泊松-薛
定谔方程【19，20】或从 TB 单粒子基础开始实施组态-
相互作用（CI）计算【21】，以获得掺杂剂阵列中多电
子态的能量和结构。与多体量子方法的大多数常见算法
一样，CI 计算复杂度随着电子数和单粒子基尺寸的增加
而呈指数增长，
2469-9950/2025/112(7)/075158(9) 075158-1 ©2025 美国物理学会
